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材料学院刘磊课题组在六方氮化硼材料的制备及其同位素效应研究中取得系列进展

六方氮化硼(h-BN)材料具有超高热导和电绝缘性、独特的光电性能、热稳定性和化学惰性,在超高导热、紫外光源及探测等领域有很大的应用潜力。近年来,h-BN中的同位素效应吸引了越来越多研究者的兴趣。天然的h-BN中,硼元素由2种稳定的同位素(10B和11B)构成,天然占比分别为19.9 %和80.1 %;氮元素由2种稳定的同位素(14N和15N)构成,天然占比分别为99.6 %和0.4 %。同位素特别是B同位素紊乱将影响h-BN的众多物理性质,比如造成额外的声子散射而影响热导率。通过同位素工程,可以得到纯化后的h-10BN和h-11BN,其室温热导率提高约40%,声子极化子寿命也提高一个数量级。此外,10B同位素具有非常大的热中子捕获截面,基于10B富集(99.9%)h-BN的中子探测器是迄今为止固态探测器中探测效率最高(51.4%)的,有望替代3He管中子探测器。从基础研究的角度出发,h-BN是广泛采用的二维材料器件衬底材料;B同位素纯化可以调整h-BN的电子密度分布及层间范德华(vdW)相互作用。h-BN中的同位素工程,有望成为调控二维材料异质结性质的一个新的自由度。

图1 (a) h-BN晶体的光学显微镜照片,(b)h-BN薄膜的照片

基于以上研究背景,北京大学材料科学与工程学院刘磊研究员课题组结合高温化学气相沉积和单质金属助熔剂法,制备出高质量、大尺寸h-BN单晶(最大晶畴尺寸~ 0.5 mm)以及厘米级连续薄膜,进一步实现了h-BN材料中硼同位素的精准调控,揭示了同位素纯化后的超高热导(830 W m-1 K-1)。这一生长技术的突破,对基于h-BN的高热导应用、固态中子探测、二维材料物理及器件研究等方面具有重要意义。该研究成果已在发表。

图2 (a) WS2/h-BN异质结中层间EPC的多级调控示意图;(b) 激发光子与WS2中B激子共振时异质结的拉曼光谱;(c) 单层WS2/6层h-BN异质结构的声子色散谱;(d) 温度对异质结EPC信号强度的调控;(e) EPC的高压调控

近日,刘磊课题组与北京大学物理学院李新征教授课题组合作,在WS2/h-BN异质结中,利用同位素、温度和压力等外场对异质结中的层间电子-声子耦合(EPC)实现多级调控,首次揭示了vdW异质结光学性质的同位素依赖性和异质结层间距的重要性。第一性原理计算理论发现,WS2/h-BN形成的超胞可以诱导布里渊区能带折叠,和实验上观测到的EPC拉曼峰展宽一致。在同位素vdW异质结中观测到的超精细同位素效应,提示了超越EPC的电偶极(激子)-电偶极(声子)相互作用的经典图像理解,启发了华体会官网vdW异质结中的界面EPC的复杂性和新颖性。他们进一步通过系列的温度和压力调控层间距,实现了EPC的强度调控,并使其具有开/关能力。该工作为未来设计具有可控层间耦合的vdW异质结提供了新的思路。

相关研究成果发表于,北京大学博士生李贻非和张小伟(现为华盛顿大学博士后)是该论文的共同第一作者,刘磊和李新征为共同通讯作者,合作者包括中国科学院物理研究所于晓辉研究员、国家纳米中心戴庆研究员、北京理工大学黄元教授、美国橡树岭国家实验室梁亮波博士等。

上述研究工作得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、北京市自然科学基金、北京大学电子显微镜实验室和北京大学高性能计算平台等支持。

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